Unatoč velikom istraživačkom trudu stakla su još uvijek neriješeni problem fizike kondenzirane materije. Iako su po mehanički svojstvima krutine, njihova strukturna neuređenost čini ih srodnijim tekućinama što bitno otežava primjenu koncepata kojima inače opisujemo uređenu, kristalnu čvrstu tvar. Katica Biljaković i Damir Starešinić s Instituta za fiziku su zajedno s francuskim i njemačkim kolegama objavili članak u Physical Review Letters o toplinskom kapacitetu ThBr₄ koji ukazuje na vezu kristalnih nesumjerljivih sustava i dinamike stakala.

Incommensurate Systems as Model Compounds for Disorder Revealing Low-Temperature Glasslike Behavior
Reményi, S. Sahling, K. Biljaković, D. Starešinić, J.-C. Lasjaunias, J. E. Lorenzo, P. Monceau, A. Cano
Phys. Rev. Lett. 114, 195502 (2015)

ThBr₄ je gotovo idealni primjer kristala s nesumjerljivom modulacijom rešetke. Budući da praktički nema miješanja s fononskim modovima, a nema niti slobodnih elektrona koji bi ih zasjenili, amplitudna i fazna pobuđenja modulirane superstrukture mogu se promatrati (npr. neutronima) na vrlo malim valnim vektorima i može se dobro definirati njihova disperzija. Jedini problem je oko k=0, naročito za fazone koji su približno akustički, gdje nije moguće odrediti niti postojanje a kamoli vrijednost eventualnog procjepa u disperziji.

Slika 1. Shematski prikaz niskoenergetskih vibracijskih modova u nesumjerljivim sistemima. (a) Mekšanje fonona na nesumjerljivom (IC) valnom vektoru q_IC=0.31, kako se približava temperatura prijelaza T_C. (b) Lomljenje simetrije vlastitih stanja titranja mekog fonona u amplitudonski (optički) and fazonski (akustički) mod. (c) U fazonskoj disperziji se javlja procjep Δ i gušenje Γ. (d) 2D inverznog prostora za T>T_C s Braggovim vrhovima crvene boje. (e) Isto za T<T_C, s plavim točkama kao novim Braggovim vrhovima, nazvanim satelitskim vrhovima, koji se javljaju zbog periodičnosti nesumjerljive superstrukture.

S druge strane, ovdje objavljena mjerenja toplinskog kapaciteta C_p ThBr₄ na niskim temperaturama dala su potpuno drugačiju sliku tog “savršeno uređenog” sistema. Opažene su pojave karakteristične za stakla, dakle savršeno neuređene sisteme, i to maksimum u C_p/T³, koji je u staklima poznat pod nazivom bozonski vršak, te linearni doprinos C_p na vrlo niskim temperaturama koji se u staklima pridjeljuje lokalnim pobuđenjima tzv. stanja s dvije razine.

Na temelju iskustva u proučavanju niskotemperaturnog toplinskog kapaciteta drugih nesumjerljivih sistema poput valova gustoće naboja, spina, itd. ovaj rad pokazuje da se bozonski vršak može objasniti pomoću doprinosa amplitudnih pobuđenja, koristeći samo poznate parametre disperzije. Također, na temelju teorijskih razmatranja niskotemperaturnog C_p nesumjerljivih sistema pokazuje se da se linearni doprinos može objasniti preraspodjelom gustoće stanja fazonskih pobuđenja do koje dolazi zbog konačnog vremena života dugovalnih (k->0) pobuđenja. Procjena (konačnog) procjepa u fazonskoj disperziji (Δ) i vremena života (Γ^-1) dobivena iz prilagodbe je unutar granica određenih neutronskim mjerenjima disperzije. Slijedi da mjerenje toplinskog kapaciteta omogućava preciznije određivanje niskofrekeventne disperzije nego neutroni.

Slika 2. Temperaturna ovisnost toplinskog kapaciteta c_p ThBr₄ podijeljenog s T³ i doprinosa niskoenergetskih modova. Eksperimentalni podaci su prikazani crnim točkama. Crtkana crna linija predstavlja Debye doprinos akustičkih fonona, a crtkana zelena linija doprinos amplitudona. Oba doprinosa izračunata su na temelju disperzija eksperimentalno utvrđenih metodom neelastičnog raspršenja neutrona. Crvene točke dobivene su oduzimanjem fononskog i amplitudonskog doprinosa i pripisane su fazonskom modu. Puna crna linija izračunata je na temelju fazonske disperzije s konačnim procjepom Δ=46 GHz i konačnim gušenjem Γ=3.8 GHz. Disperzija korištena u izračunu prikazana je linijom u manjoj slici zbog usporedbe eksperimentalno dobivenim točkama.

“Staklasta” svojstva ThBr₄ su uspješno objašnjena preko pobuđenja nesumjerljive superstrukture što upućuje na mogući novi pogled na razumijevanje stakala kao “višestruko nesumjerljivih kristala”.