Naši kolege Dino Novko i Branko Gumhalter, u suradnji sa znanstvenicima sa Sveučilišta u Pittsburghu i Georg-August Sveučilišta u Göttingenu,  objavili su članak u prestižnom časopisu ACS Photonics. Autori istražuju jedinstvenu nelinearnu fotoemisiju s površina srebra induciranu plazmonskim poljem.

Plasmonic Photoemission from Single-Crystalline Silver

A. Li, M. Reutzel, Z. Wang, D. Novko, B. Gumhalter, and H. Petek, ACS Photonics (2021).

 DOI: 10.1021/acsphotonics.0c01412

 

Optička polja u interakciji s materijalima pobuđuju kvantne jednočestične prijelaze te induciraju kolektivno zasjenjenje koje definira njihov prodor, apsorpciju i refleksiju. Međuigra ovih interakcija na attosekundnoj skali definira kako se optička energija pretvara u elektronsku, postavljajući granice učinkovitosti za procese kao što su prikupljanje sunčeve energije ili fotokataliza. Naše se razumijevanje interakcije svjetlosti i tvari prvenstveno temelji na određivanju elektroničke strukture i početnih čestica ili polja koja zauzimaju dobro definirana stanja, te na ishodu njihove interakcije koja kulminira emisijom fotoelektrona ili fotona, s oskudnom sposobnošću praćenja ultrabrzih mnogočestičnih interakcija koje zapravo definiraju tu interakciju. Optička svojstva metala mijenjaju se od metalnih do dielektričnih kada realni dio dielektrične funkcije, Re[ε(ω)], prolazi kroz nulu. Na niskim frekvencijama Re[ε(ω)] < 0 i kolektivni slobodni elektronski plazmonski odgovor daje visoku reflektivnost. Na visokim frekvencijama Re[ε(ω)] > 0 i polja prodiru u dielektrik stvarajući valove gustoće naboja uključujući longitudinalne plazmone. Načina na koji se takvi kolektivni plazmonski modovi raspadaju na femtosekundnoj skali u jednočestična pobuđenja kardinalno je za plazmoniku, no duboko eksperimentalno ili teorijsko razumijevanje pripadnih mikroskopskih mnogočestičnih procesa još uvijek nedostaje. U ovom radu ispitujemo spektroskopske potpise nelinearnih jednočestičnih i kolektivnih pobuđenja površine srebra pomoću nelinearne dvofotonske fotoemisijske spektroskopije, na frekvencijama gdje dielektrična funkcija prolazi kroz nulu. Otkrili smo da se prijelaz kroz regiju gdje dielektrična funkcija prolazi kroz nulu odražava u nelinearnim spektrima fotoemisije, a posebno u plazmonskom raspadu koji inducira nekonvencionalne plazmonske komponente u fotoemisiju. Ovaj odgovor, tamo gdje energija fotoelektrona nije definirana ulaznim fotonima, javlja se kad fotoni pobude longitudinalne plazmone, koji se potom raspadaju na pobuđenja fotoelektrona selektivno s Fermijevog nivoa. Takav način raspadanja plazmona u vruće elektrone suprotan je s općeprihvaćenom slikom, ali potvrđuje teorijsko predviđanje J. J. Hopfielda iz 1965. Naš eksperiment osvjetljava energetski učinkovitiji protok optičko-elektronske energije u metalima koji do sada nije bio dobro poznat.